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两亲性氨基酸调控酞菁或金属离子自组装仿生酶及催化性能研究
作 者 : 韩晶晶
学位授予单位 : 中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所)
学位名称 : 硕士
导师姓名 : 闫学海
学位年度 : 2019
关键词 : 仿生酶;自组装;氨基酸;酞菁染料;金属离子
摘 要 : 天然酶是一种具有三维活性结构的生物大分子催化剂,其在天然催化过程中具有极高的催化效率和底物识别特性。这些优势大力推动了科学家们对仿生酶的研究。酶模拟物可作为一种价格低廉、高效及高稳定性的天然酶替代物。该替代物在有机合成、环境保护中具有重要作用,并可帮助阐明天然酶的催化机制以及了解生物酶在生命起源的进化。仿生酶的设计原则主要是选取其生物酶组分中的关键组分为主体。当前酶模拟物的主要主体为非蛋白源分子。这些主体很大程度上限制了仿生酶的生物体内应用。如何设计催化位点,选择主体分子并将其整合在活性三维结构中,并实现可调控催化是当前面临的一大挑战。自然界中有序的蛋白质分子聚集体主要由分子间相互作用力及配位作用驱动组装形成。受天然酶启发,本文构建了光氧化酶模拟物及金属纳米酶模拟物,进一步推动了新型仿生酶构建及其催化性能研究。主要工作内容如下:(1)光氧化酶纳米囊泡可基于小分子共组装而设计构建。9-芴基甲氧基羰基-L-组氨酸(Fmoc-His-OH)与酞菁可共组装为纳米囊泡。该仿生酶可灵活调节粒径分布和膜厚度,并具有活性氧物质介导的光敏氧化能力。与单纯的酞菁染料相比,纳米囊泡中的酞菁染料近似于单分子分散,可以增强染料荧光强度及产生单线态氧能力;进一步改善了光敏氧化过程中光催化效率和稳定性。(2)共组装金属纳米酶可通过金属离子配位氨基酸构建。N-(苄氧基羰基)-组氨酰肼(Z-His-NHNH2)可与锌离子灵活配位形成具有可调控粒径和催化活性的纳米酶。基于不同金属浓度构建的纳米级超分子网络可用于模拟水解酶活性;该仿生酶被认为是最简单的金属纳米酶,并具有很强的环境耐受性;可以在未来用作人工药物潜在催化载体。以上工作说明氨基酸可调控酞菁及金属离子形成有效的超分子催化剂作为酶模拟物,并解决了目前选择仿生酶催化主体、构建活性结构以及实现可控催化等难题。所构建的超分子光催化剂能够对理解简单光催化膜系统、水解酶进化路径提供思路;并可应用于未来光敏纳米反应器、人造细胞器及潜在前药递送。

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